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《科學(xué)》發(fā)表化學(xué)所關(guān)于自組裝分子機器的合作研究成果

    納米生物分子機器廣泛地存在于生物體的重要生理過程中，并發(fā)揮重要作用。如何通過化學(xué)自組裝方法來構(gòu)筑分子機器，并研究其*的作用和功能是生物學(xué)、化學(xué)、物理學(xué)和超分子化學(xué)等交叉領(lǐng)域中一個十分富有挑戰(zhàn)性的研究課題。

    在國家自然科學(xué)基金委和中國科學(xué)院支持下，化學(xué)研究所光化學(xué)院重點實驗室江華研究員領(lǐng)導(dǎo)的課題組與歐洲化學(xué)生物學(xué)研究所（法國）Ivan Huc教授合作，在人工合成分子機器研究中取得重要進展，通過動態(tài)組裝構(gòu)建了基于螺旋與線型分子主客體相互作用的分子機器，并在分子水平上實現(xiàn)對其運動的調(diào)控。這一研究結(jié)果發(fā)表在3月4日的《科學(xué)》雜志(Science, 2011,331(6021),1172-1175)上。

    在前期研究中，該課題組設(shè)計合成了喹啉螺旋基元及其低聚物，并發(fā)現(xiàn)喹啉酰胺低聚物通過分子內(nèi)氫鍵自組裝形成單螺旋、雙螺旋和四束螺旋超分子聚集體結(jié)構(gòu)，晶體結(jié)構(gòu)揭示這些螺旋折疊體具有一個納米螺旋空腔。在此基礎(chǔ)上，研究人員螺旋空腔兩端引入不同的螺旋基元分別構(gòu)筑了具有封閉空腔的單螺旋和雙螺旋分子膠囊，該螺旋分子膠囊與不同鏈長的烷基二元醇形成主客體超分子絡(luò)合物。相關(guān)研究結(jié)果分別發(fā)表在Angew. Chem. Int. Ed. 2008, 47, 1715;Angew. Chem. Int. Ed. 2008, 47, 4153 (DOI:10.1038/ nchem.9)；Chem. Eur. J. 2009, 15, 11530；ChemComm. 2010, 46 (2), 297。這些成果為設(shè)計輪烷類分子機器奠定了堅實的基礎(chǔ)。

    在經(jīng)典的輪烷分子機器中，環(huán)狀分子必須通過不可逆的方式固定在線型客體分子上，因此在合成這類分子機器時面臨很大困難和挑戰(zhàn)。為了突破這些制約，研究人員采用了動態(tài)自組裝方法使螺旋分子很慢地纏繞到線型客體分子上，一旦形成螺旋-線型分子主客體絡(luò)合物后，螺旋分子就能夠在線型分子上快速運動而不發(fā)生離解。在主客體絡(luò)合物形成過程中螺旋分子發(fā)生解折疊和再折疊，同時螺旋分子的長度必須和線型分子的絡(luò)合點嚴(yán)格匹配，但是不要求二者間的不可逆固定，這是與經(jīng)典的輪烷分子機器的顯著不同，也是合成該類分子機器的zui大優(yōu)勢。研究人員利用質(zhì)子化和去質(zhì)子化，實現(xiàn)了對螺旋分子運動的調(diào)控。

    該研究工作所建立的模塊設(shè)計和動態(tài)組裝方法為設(shè)計新型多位點控制的超分子自組裝體系開辟了新途徑。