文章名稱：Nano-spectroscopy of excitons in atomically thin transition metal dichalcogenides

期刊名稱：Nature Communications IF 14.7

DOI：https://doi.org/10.1038/s41467-022-28117-x

【引言】

二維過渡金屬硫?qū)倩衔铮═MDs）因其顯著的激子特性在光電子學(xué)中占據(jù)著重要的地位。激子是一種由電子和空穴構(gòu)成的準(zhǔn)粒子，在這類材料中展示出強大的結(jié)合能和顯著的振蕩強度，因此成為了研究的熱點。然而，傳統(tǒng)的光學(xué)方法受限于衍射極限，無法對納米尺度的激子行為進行精細的空間解析。這一缺陷使得科研人員難以全面評估這些材料在實際應(yīng)用中的潛力。特別是在異質(zhì)結(jié)構(gòu)中，激子對外部刺激的響應(yīng)表現(xiàn)出復(fù)雜的異質(zhì)性，進一步加大了研究的難度。此外，精確理解激子如何受介電屏蔽、層間雜化等環(huán)境因素的影響，始終是科學(xué)界面臨的一大挑戰(zhàn)。過去的研究主要依賴遠場光學(xué)技術(shù)，這類技術(shù)難以深入納米尺度進行觀測，嚴重阻礙了科研人員對激子在非均勻環(huán)境中行為的全面理解。

近日，哥倫比亞大學(xué)的研究團隊借助Neaspec的超高分辨散射式近場光學(xué)顯微-neaSNOM技術(shù)，成功突破了傳統(tǒng)光學(xué)方法在空間分辨率上的限制。在原子級薄的過渡金屬二硫化物的研究中，研究團隊不僅實現(xiàn)了高達20 nm的超高分辨率，而且在如此精細的尺度下探測到激子光譜。這項技術(shù)不僅幫助研究人員提取出這些材料復(fù)雜的介電函數(shù)，還揭示了在納米尺度上通過介電屏蔽調(diào)控激子特性的新方法。在對MoSe?/WSe?異質(zhì)結(jié)構(gòu)的研究中，研究人員觀察到激子共振能量發(fā)生紅移，這一現(xiàn)象直觀地表明了介電環(huán)境對激子行為有顯著影響。此外，通過對WSe?多層結(jié)構(gòu)的層間雜化效應(yīng)進行深入研究，為激子物理學(xué)的發(fā)展提供了更全面、更入的理解，也讓科研人員對激子的調(diào)控能力得到了提升。相關(guān)研究成果以《Nano-spectroscopy of excitons in atomically thin transition metal dichalcogenides》為題，發(fā)表于SCI期刊《Nature Communications》上。

【圖文導(dǎo)讀】

圖1. a 利用s-SNOM測量激子的示意圖。b AFM探針掃過TMD樣品，可以在衍射極限以下研究激子響應(yīng)，并提取納米尺度的介電函數(shù)。c 利用AFM所獲取的TMDs的形貌圖。d, e 在與(c)相同的區(qū)域上，展示了歸一化散射振幅和相位的近場圖像結(jié)果。

圖2. a 歸一化散射振幅的代表性近場圖像。b 歸一化相位的近場圖像。c, d WSe?單層的歸一化近場振幅和相位光譜（數(shù)據(jù)點）。e 通過(c, d)中PDM擬合提取的WSe?單層介電函數(shù)。

圖3. a, b 不同樣品區(qū)域的歸一化振幅和相位光譜（數(shù)據(jù)點）。c在激發(fā)能量為1.52eV時拍攝的振幅近場圖像。d,e沿(c)中顯示的線的近場振幅和相位演變。

圖4. a,b歸一化振幅和相位的近場圖像。左圖和右圖分別在1.68eV（接近單層WSe?的激子共振能量）和1.57EV（接近單層MoSe?的激子共振能量）下的表征結(jié)果。c沿(a和b)中右圖的黑線，單層和異質(zhì)雙層結(jié)構(gòu)的歸一化振幅和相位的表征結(jié)果。d, e WSe?三層結(jié)構(gòu)的歸一化散射振幅和相位光譜（數(shù)據(jù)點）。e中藍色的垂直虛線和實線分別用來標(biāo)示從點偶極子模型中提取的WSe?單層和WSe?三層結(jié)構(gòu)中的激子能量。

【結(jié)論】

借助Neaspec納米傅里葉紅外光譜儀-Nano-FTIR的s-SNOM功能，研究人員成功揭示了過渡金屬二硫化物中激子的納米尺度特性，準(zhǔn)確提取了介電函數(shù)，開辟了調(diào)控激子的新途徑。通過觀察異質(zhì)結(jié)構(gòu)中激子共振能量的紅移現(xiàn)象，研究團隊對介電屏蔽的影響有了更為深刻的認識。

這一研究成果為未來光電子學(xué)和納米光子學(xué)領(lǐng)域的發(fā)展奠定了堅實的基礎(chǔ)，有望推動更高效、更小型的器件研發(fā)。同時，其在材料科學(xué)和設(shè)備設(shè)計上也展現(xiàn)出廣泛的應(yīng)用前景。Neaspec的超高分辨散射式近場光學(xué)顯微-neaSNOM技術(shù)突破了傳統(tǒng)光學(xué)分辨率的限制，提供優(yōu)于10 nm空間分辨率的光譜和近場光學(xué)圖像，具備納米尺度的激子光譜解析能力，在推動二維材料研究進程中發(fā)揮了關(guān)鍵作用，為相關(guān)領(lǐng)域的科研人員提供了全新的研究思路和有力工具。