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生物E+E傳感器中的應(yīng)用及化學(xué)修飾電極的研究 
納米材料自出現(xiàn)之日起有著及其迅速的發(fā)展,不僅在其制備、表征、性能測試和加工方面取得了許多成果,而且其應(yīng)用領(lǐng)域也在不斷擴(kuò)大。其中,納米材料作為新穎的催化劑在化學(xué)化工領(lǐng)域方面起著舉足輕重的作用,由于其表面活性多,作為催化劑,可大大提高反應(yīng)速率,甚至使原來難以進(jìn)行的反應(yīng)得以順利進(jìn)行。目前,制備的多種納米生物材料因?yàn)榫哂辛己玫纳锵嗳菪浴⒖晌招?、無毒性和可蓄積性,在生物E+E傳感器方面有著廣泛的應(yīng)用。

生物E+E傳感器中的應(yīng)用及化學(xué)修飾電極的研究
電化學(xué)生物E+E傳感器作為生物E+E傳感器的一種,由于其具有制造簡單、靈敏度高、價(jià)格低廉和選擇性好等優(yōu)點(diǎn),在食品工業(yè)、環(huán)境檢測和臨床醫(yī)學(xué)等領(lǐng)域得到了廣泛的應(yīng)用。而探索*固定化技術(shù)和優(yōu)良的固定材料是電化學(xué)生物E+E傳感器的研究和開發(fā)中zui為重要和關(guān)鍵的工作?；诖?發(fā)展了一些新穎的納米材料來固載生物分子,并結(jié)合多種電化學(xué)方法,構(gòu)建了幾種新型的電化學(xué)生物E+E傳感器?；瘜W(xué)修飾電極是當(dāng)前電化學(xué)、電分析化學(xué)十分活躍的研究領(lǐng)域。在分析測定方面,化學(xué)修飾電極可利用電催化反應(yīng)來提高測定的選擇性和靈敏度。因此,化學(xué)修飾電極在過氧化氫、酚類物質(zhì)等小分子的測定中也有著廣泛的應(yīng)用。主要進(jìn)行了以下兩部分的研究工作: 研究了納米材料在生物E+E傳感器中的應(yīng)用,分別描述了納米金和納米硫化鎘在生物E+E傳感器中的應(yīng)用。根據(jù)納米材料大的比表面積、良好的導(dǎo)電能力和生物相容性,在生物E+E傳感器制備的改進(jìn)方面起了很大的作用,也使生物E+E傳感器的性能有了很大的提高。研究了納米材料應(yīng)用在電極表面對(duì)過氧化氫(H_2O_2)的直接催化還原,克服了生物E+E傳感器由于修飾在電極表面的酶容易變質(zhì)而使得電極壽命短的缺點(diǎn),并且該方法較以前的報(bào)道來說E+E傳感器的靈敏度有了很大的提高。研究了納米材料在生物E+E傳感器中的應(yīng)用利用納米金溶膠(nano-Au),戊二醛(GA)及牛血清白蛋質(zhì)(BSA)構(gòu)成新型生物復(fù)合固酶基質(zhì),將辣根過氧化物酶(HRP)固定于聚天青I(PAl)修飾的玻碳電極(GCE)表面,制得靈敏的過氧化氫(H_2O_2)生物E+E傳感器。同時(shí),采用循環(huán)伏安法(CV)和計(jì)時(shí)電流法對(duì)該E+E傳感器的性能進(jìn)行了研究。結(jié)果表明,該新型復(fù)合固酶基質(zhì)可很好的保持固定化酶的催化活性,對(duì)H_2O_2的響應(yīng)范圍為3.0×10~(-6)～8.0×10~(-3)mol·L~(-1),檢測限為1.2×10~(-6)mol·L~(-1),該E+E傳感器將納米金應(yīng)用在電極表面,相比以前僅用聚合物修飾電極制備的生物E+E傳感器來說靈敏度有了很大的提高,并且該E+E傳感器具有良好的穩(wěn)定性和選擇性。采用層層自組裝技術(shù)將帶正電荷的硫堇(Thi)與帶負(fù)電荷的納米硫化鎘(nano-CdS)固定在聚剛果紅(PCR)修飾的玻碳電極(GCE)表面,然后利用納米硫化鎘(nano-CdS)大的比表面積來固定甲胎蛋白抗體,制得性能優(yōu)良的新型免疫E+E傳感器。同時(shí),利用循環(huán)伏安技術(shù)(CV)和交流阻抗技術(shù)(EIS)表征了電極整個(gè)自組裝過程。也作了硫堇(Thi)吸附時(shí)間、吸附層數(shù)、抗原孵育時(shí)間和孵育溫度對(duì)E+E傳感器響應(yīng)的影響。研究測得峰電流與甲胎蛋白抗原在0.30～250.00ng·mL~(-1)范圍內(nèi)呈良好的線性關(guān)系,檢出限為0.12ng·mL~(-1)。經(jīng)實(shí)驗(yàn)研究證明,該方法具有高的靈敏度和優(yōu)良的穩(wěn)定性。首先采用電化學(xué)還原HAuCl_4的方法在電極表面沉積一層均勻的帶正電的納米金(nano-Au),從而增大電極的比表面積和響應(yīng)信號(hào),然后利用靜電吸附的方法分別自組裝負(fù)電性的納米硫化鎘(nano-CdS)和正電性的硫堇(Thi),再通過Thi的氨基吸附一層nano-CdS來固定癌胚抗體,從而制得癌胚抗原免疫E+E傳感器。同時(shí),通過循環(huán)伏安法(CV)和交流阻抗技術(shù)(EIS)考察了電極表面的電化學(xué)特性,并對(duì)該免疫E+E傳感器的性能進(jìn)行了詳細(xì)的研究。該免疫E+E傳感器線性范圍為0.10～80.00 ng·mL~(-1),檢測限為0.03 ng·mL~(-1),并且該電極制作簡單,響應(yīng)靈敏,用于實(shí)際樣品的測定中令人滿意?；瘜W(xué)修飾電極的研究采取自組裝方法吸取5μL 0.02%的Nafion乙醇溶液滴涂于鉑電極表面形成一層穩(wěn)定的修飾膜,然后將修飾電極浸泡在納米氧化銅(nano-CuO)的水溶液中,利用Nafion具有多孔的網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)可以將鉑,鈀等納米顆粒滲透進(jìn)去的特點(diǎn)將納米氧化銅修飾到電極上,制備出性能優(yōu)良的H_2O_2E+E傳感器,實(shí)現(xiàn)了對(duì)H_2O_2的直接電催化。

生物E+E傳感器中的應(yīng)用及化學(xué)修飾電極的研究
相對(duì)于生物E+E傳感器來說,該方法克服了修飾在電極表面的酶容易變質(zhì)的缺點(diǎn),并且該方法使得E+E傳感器的靈敏度有了很大的提高。研究結(jié)果發(fā)現(xiàn),在優(yōu)化的實(shí)驗(yàn)條件下,該生物E+E傳感器在1.5×10~(-7)～9.0×10~(-3)mol·L~(-1)范圍內(nèi)對(duì)H_2O_2有良好的線性響應(yīng),檢出限為6.0×10~(-8)mol·L~(-1)(S/N=3)。此外,該E+E傳感器具有較高的靈敏度和良好的重現(xiàn)性,在H_2O_2的測定方面有著很廣泛的應(yīng)用前景。