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釕和銥配合物化學(xué)E+E傳感器的研究
光化學(xué)E+E傳感器在化學(xué)、生物學(xué)、醫(yī)學(xué)和環(huán)境學(xué)等領(lǐng)域都有廣闊的應(yīng)用前景。與有機(jī)染料相比,磷光配合物具有特殊且*的光學(xué)性能,包括大的Stokes位移、長(zhǎng)的激發(fā)態(tài)壽命、發(fā)光光譜易于調(diào)節(jié)以及能夠被可見光激發(fā)等。盡管磷光配合物表現(xiàn)出*的優(yōu)勢(shì),但其在時(shí)間分辨和生物成像領(lǐng)域的研究和應(yīng)用還遠(yuǎn)遠(yuǎn)不足,從而在很大程度上限制了磷光化學(xué)E+E傳感器的發(fā)展和在諸多領(lǐng)域中的應(yīng)用。

釕和銥配合物化學(xué)E+E傳感器的研究
因此,進(jìn)一步設(shè)計(jì)和開發(fā)具有磷光響應(yīng)的磷光配合物功能材料已經(jīng)成為配位化學(xué)、分析化學(xué)、超分子識(shí)別領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)之一。將基于磷光配合物的分子設(shè)計(jì),合成一系列基于釕和銥配合物的磷光化學(xué)E+E傳感器,探索其對(duì)環(huán)境有害Hg~（2+）離子的專一性識(shí)別以及自身的光譜變化,嘗試其在時(shí)間分辨和細(xì)胞成像領(lǐng)域的深入應(yīng)用。主要包括以下六方面的內(nèi)容:*章:簡(jiǎn)述了磷光化學(xué)E+E傳感器的研究背景及設(shè)計(jì)原則,并著重總結(jié)了基于銥和釕配合物的磷光化學(xué)E+E傳感器的研究進(jìn)展。我們采用“化學(xué)計(jì)量計(jì)”的方法,利用Hg~（2+）促進(jìn)的脫硫環(huán)化反應(yīng),合成了一個(gè)基于銥配合物的磷光化學(xué)E+E傳感器P1。該E+E傳感器對(duì)Hg~（2+）表現(xiàn)出磷光增強(qiáng)響應(yīng),并表現(xiàn)出較高的靈敏度和較寬的pH值適用范圍。我們將該E+E傳感器用于時(shí)間分辨發(fā)光檢測(cè)和細(xì)胞的共聚焦發(fā)光成像。通過改變?nèi)〈恢?我們得到了一個(gè)基于銥配合物的比率型磷光化學(xué)E+E傳感器P3,實(shí)現(xiàn)了對(duì)Hg~（2+）離子識(shí)別的可視化檢測(cè)。該E+E傳感器中加入Hg~（2+）之后,其磷光發(fā)射波長(zhǎng)發(fā)生了明顯的紅移,由黃綠色變?yōu)殚冱S色。說明取代基位置對(duì)磷光化學(xué)E+E傳感器的發(fā)射波長(zhǎng)具有重要影響。同樣,該E+E傳感器也被用于時(shí)間分辨發(fā)光檢測(cè)和細(xì)胞中Hg~（2+）離子分布的成像研究。設(shè)計(jì)和合成了一個(gè)基于釕配合物的Hg~（2+）磷光化學(xué)E+E傳感器P5。該E+E傳感器不僅表現(xiàn)出優(yōu)良的水溶性、可見光激發(fā)和發(fā)射以及對(duì)Hg~（2+）表現(xiàn)出磷光增強(qiáng)響應(yīng),而且展示出很高的靈敏度,其檢測(cè)限小于2 ppb。通過時(shí)間分辨發(fā)射光譜,該磷光配合物可以有效消除背景熒光的干擾,提高檢測(cè)的信噪比。同時(shí),由于該E+E傳感器具有較低的細(xì)胞毒性,其在活細(xì)胞中成像的應(yīng)用對(duì)Hg~（2+）在生物體內(nèi)的生理作用研究很有幫助。通過改變輔助配體,設(shè)計(jì)并合成了另一個(gè)基于釕配合物的Hg~（2+）磷光化學(xué)E+E傳感器P7。該E+E傳感器具有很高的靈敏度,表現(xiàn)出極低的檢測(cè)限(1.1 ppb)。該E+E傳感器在水或HEPES緩沖溶液中,對(duì)Hg~（2+）表現(xiàn)出顯著的發(fā)光增強(qiáng)。

釕和銥配合物化學(xué)E+E傳感器的研究
通過時(shí)間分辨發(fā)光檢測(cè),該E+E傳感器能夠有效消除復(fù)雜環(huán)境中背景熒光及散射光的干擾,提高檢測(cè)的信噪比。同樣,由于它具有很低的細(xì)胞毒性,我們將其成功的用于活細(xì)胞內(nèi)Hg~（2+）的檢測(cè)。系統(tǒng)地總結(jié)了這些磷光化學(xué)E+E傳感器的設(shè)計(jì)原則、結(jié)構(gòu)與性質(zhì)之間的關(guān)系以及它們?cè)跁r(shí)間分辨和細(xì)胞成像領(lǐng)域的應(yīng)用。